2001年4月に，気候システム研究センターは改組により気候モデリング研究部門と気候変動現象研究部門の2つの部門構成となった．時限は新たに10年間と設定された．当初，気候モデリング研究部門は，大気システムモデリング研究分野，海洋システムモデリング研究分野，気候システムモデリング研究分野，気候モデル研究分野（外国人客員2名），気候変動現象研究部門は気候変動研究分野，気候データ総合解析研究分野で組織された．2004年4月には国立大学法人化により，国立大学法人東京大学の全学センターのひとつとしての気候システム研究センターとなった．法人化にともない，時限は撤廃された．2005年3月に，柏キャンパス総合研究棟に移転し，使用可能な面積は駒場時代から1,722m²へと増加した．2006年6月には，千葉県舞浜にて気候システム研究センターの拡大研究協議会とシンポジウム「我が国の気候学研究と重点化政策に関する検討会」が開催された．2007年12月に第2回外部評価が行われ，本センターの活動は国内外の有識者から高い評価を得た．2010年3月には，気候変動現象研究部門に気候水循環研究分野が新設された．
この期間，Intergovernmental Panel on Climate Change（IPCC）の第3次報告書（2001年），第4次報告書（2007年）が作成され，地球温暖化が認識された．2002年には地球シミュレーターが海洋研究開発機構において本格稼働し，｢人・自然・地球共生プロジェクト（RR2002）｣（2002～2006年），｢21世紀気候変動予測革新プログラム｣（2007～2011年）によって，わが国の気候モデリングは本格的な時代に入った．その中で，本センターではWorld Climate Research Programmeの｢結合モデル相互比較プロジェクト（Coupled Model Intercomparison Project）｣等に貢献できるモデル開発とデータ作成が進んだ．
本学の領域創成プロジェクトにおいては，柏キャンパス内の4センター（本センター，人工物工学研究センター，空間情報科学研究センター，高温プラズマ研究センター）提案の「気候・環境問題に関わる高度複合系モデリングの基盤整備に関するプロジェクト」（2005～2010年）を実施，気候モデリングの応用研究を行った．
大学院教育については，理学系研究科地球惑星科学専攻，新領域創成科学研究科自然環境学専攻，工学系研究科社会基盤学専攻の協力講座教員，兼担教員により行ってきた．2007年，文部科学省の共同利用・共同研究拠点の枠組み作りと関連して，全国の気候研究にかかわるセンター（本センター，名古屋大学地球水循環研究センター，東北大学大気海洋変動観測研究センター，千葉大学環境リモートセンシング研究センター）共同の特別教育研究経費（研究推進）事業「地球気候系の診断に関わるバーチャルラボラトリーの形成」が始まった．次世代の研究者教育として，東アジアにおける気候モデリンググループ（中国大気物理研究所，南京大学，韓国ソウル大学，延世大学，台湾国立大学，国立中央大学等）の大学院学生の教育と交流を目的とした大学連合ワークショップ（University Allied Workshop）を，日本・中国・韓国・台湾持ち回りで開催した．
