気候システム研究センターは，国立学校設置法の一部改正により，1991年4月に本学に全国共同利用施設として設置された．本センターの英名はCenter for Climate System Researchとした．目的は，新しい気候モデルの開発，気候形成メカニズムの理解，地球温暖化現象の理解に役立つ研究，全国研究者のモデル利用促進，および大学院教育であった．
設立当時，本センターは理学部7号館の地下室（015室）に仮住いであった．駒場リサーチキャンパス内の建物（22号館）を改修した第1期工事（631m²）が行われ，1992年の2月に移転した．1992年2月に，有馬朗人総長を迎えてセンターの設立記念式典が催された．1993年から共同利用研究を開始した．
1つの研究部門の中に，「大気モデリング分野」，「海洋モデリング分野」，「気候モデリング分野」，「気候解析分野」，外国人客員が勤める「比較気候モデル分野」の5つの分野が設置された．さらに，1991年10月には伊藤忠グループの寄付研究部門（グローバル気候学）が設置された．1992年3月，気候モデルの現状と将来に関する下田ワークショップが開催され，研究の方向性が議論された．この期間の研究は，モデルの基盤作りであり，大気海洋系結合モデルの開発，それに必要な地表面・雪氷過程，放射，エアロゾル，大気化学過程に関するモデル開発が行われた．1999年3月第1回外部評価が行われ，センターの研究教育活動が高く評価された．
気候システムモデリングの支援システムとして，気候システム研究装置が設置された．本装置（SPARCserver）は，東京大学大型計算機センター（現情報基盤センター）にあるスーパーコンピュータとの回線，大容量のファイルサーバー，動画サーバー等から構成されていた．
設立当初，図書室はなかった．2001年度までに，床面積97m²，蔵書数は洋書837冊，和書400冊の計1,237冊，購入雑誌種類数は洋雑誌58種類，和雑誌11種類，計69種類となった．
